自光绪三十一年（1905年）起，章太炎在《国粹学报》上发表若干学术文字，并在东京开设国学讲习班，“宏奖光复，不废讲学”。此前，光绪二十九年（1903年），章太炎与近代古文经学另一重镇刘师培定交，此后因学术祈向相近而交往日密，遂发生被刘师培与妻子何震诬蔑叛变事件。又与孙中山、汪精卫、黄兴等因《民报》不合，乃由提倡光复转入专心论学，著有《文始》《新方言》《国故论衡》《齐物论释》等。其中《国故论衡》为近代学术史上有数之巨制，开辟了汉语言文字学、经学、文学及哲学、心理学的现代化研究的先河。宣统元年（1909年）又编有《教育今语杂志》，撰写若干白话述学著作，以普及学术。

民国之初
　　宣统三年（1911年），武昌起义胜利之后，章太炎提出了“革命军起，革命党消”的错误口号，主张解散同盟会，并和一些立宪党人在一起，组织中华民国联合会。民国元年（1912年）1月1日，孙中山在南京就任中华民国临时大总统，聘任章太炎为总统府枢密顾问，他不愿常驻南京，返回上海。2月中旬，在讨论建都问题时，章太炎主张建都北京，认为“中国本因旧之国，非新辟之国，其良法美俗，应保存者则存留之，不能事事更张也”。他依恋旧制度，说“专制非无良规，共和非无粃政”，“政治法律，皆依习惯而成”，主张中央“特建都察院”，“限制元首”，地方“废省存道”，而对代议民主制则表示反对，主张“限制财产”，又以“夺富者之田以与贫民”为“大悖乎理”。

　　南北议和告成，袁世凯上台，章太炎幻想袁世凯“厉精法治”，“以厝中夏于泰山磐石之安”。在用人问题上，以为“同盟会人材乏绝，清流不归”。反对“政党内阁”，提出“取清时南方督抚有材名者以充阁员之选”。说什么：“汉之良相，即亡秦之退官；唐之名臣，即败隋之故吏。”主张“循旧贯”，用“老吏”。将中华民国联合会与一些小政团合并，改组为统一党，以后更与民社等并为共和党，推黎元洪为理事长。

　　袁世凯给了章太炎一个总统府高等顾问的空衔，不久又委任为东三省筹边使，调出北京。章太炎兴致勃勃地跑到东北去“兴办实业”，设东三省筹边使署于长春，拟《东三省实业计划书》，提出“设立三省银行，以圆易吊，使民易知”，并铸造金币。“欲铸金币，又不可不预浚金源，非开办金矿，收买金砂，不足以供鼓铸。又请开浚松花江、辽河，去其淤梗，以利交通”。还拟“组织报馆”，“设会研究”。但没有多久，宋教仁遇刺，血的教训使他猛醒过来，他沉痛地《挽宋教仁》：“愿君化彗孛；为我扫幽燕”，开始对袁世凯不信任了。4月，章太炎托事南行。5月，他又亲赴武昌，拜谒了黎元洪，在湖北致电袁世凯，请求免除梁士诒、陈宧、段芝贵、赵秉钧“四凶”的职位。接着，由武汉到了北京，袁世凯设法笼络章太炎。5月25日发令“章炳麟授以勋二位”，“冀以歆动”。6月4日，章太炎离京来沪。而他早先提议在东北筹设实业银行的借款，财政部长梁士诒不肯盖章，章太炎“实业计划”落空，感到“大抵政府之与我辈，忌疾甚深，骂亦阻挠，不骂亦阻挠”，于是决计“辞差”，“奉身而退”。