七月，沈括起程回国，据沿途地理形势、风俗民情画撰为《使契丹图抄》，献给朝廷。因出使有功，沈括被提拔为淮南、两浙灾伤州军体量安抚使；十月，权发遣三司使。次年十月，拜为翰林学士、权三司使。

弹劾被贬
　　熙宁九年（1076年）十月，王安石罢相，吴充继任同中书门下平章事。沈括到丞相府汇报政务，吴充问及免役法，沈括建议减免穷人的役钱，吴充赞同并上疏汇报给神宗。十一月，沈括再次上书要求减免下户役钱，并建议朝廷将旧有的差役法和现行的免役法有机结合起来，实行“差雇并行”。沈括的这个观点是在王安石罢相后才提出的，对免役法的态度前后出现了微妙的变化，这就给反对他的人提供了口实。

　　熙宁十年（1077年），侍御史蔡确以依附大臣（吴充）、越权言事（免役法归司农寺负责）、前后态度不一等理由弹劾沈括。七月，沈括被罢去三司使、翰林学士，贬为起居舍人、集贤院学士、知宣州。

　　元丰元年（1078年），神宗打算起用沈括为知制诰、知潭州，蔡确再次上书，指责沈括“反复无常、附会大臣，被贬不足一年，不宜擢升”，诏命被撤回。元丰二年（1079年）七月，沈括复职龙图阁待制、知审官院。

戍守西夏
　　元丰三年（1080年），沈括改知延州，兼任鄜延路经略安抚使，抵御西夏。到了延州，沈括以朝廷所赐之钱买酒，召集边民子弟开展骑马射箭活动，并亲自给优胜者敬酒祝贺，边境百姓群情踊跃。活动持续了一年，沈括从中选拔出精锐之士，充实到边防部队，延州军队的声威远超其他州府。

　　元丰四年（1081年）十月，蕃部数万人进攻边关要塞顺宁寨，沈括派少将景思谊、屈理带三千兵马进攻蕃军；接着命前锋李达领千人出击，携带十万人的军粮，宣称鄜延路总帅沈括将亲自率军督战。蕃兵不知虚实，军心涣散。宋军乘势进攻，攻下磨崖寨，得男女万人，牛羊三万。

　　十一月，奉命西讨的河东兵十二将率军东还，经过鄜延，沈括抓住时机，命部将在绥德城炫耀武力，声称宋廷已任命沈括兼领河东十二将的兵力，不日即兴兵西讨。驻守的西夏军闻讯前来打探，果见大队人马聚集，声势浩大，信以为真，连夜弃城而逃。沈括兵不血刃的拿下了浮图、吴堡、义合。