隆兴元年（1163年），周必大与金安节等上疏回驳孝宗任命宠臣龙大渊、曾觌为知合门事，但孝宗仍重申前令，周必大因此请求外出奉祠。

　　乾道四年（1168年），派任南剑州知州，又改任提点福建刑狱。周必大在进宫回答孝宗询问时，希望孝宗朝廷内外举荐文武人才，分别把他们的长处记在一本册子上，藏于宫中，以备缓急之用。

　　乾道六年（1170年），任秘书少监兼权任直学士院，并兼领史职。当时的制书草拟仿效汉宣帝时制度，为郑闻起草、周必大定稿，最后由孝宗修改。周必大上奏批评西汉诸臣，希望孝宗不可有轻视儒士的名声。孝宗喜爱他论述精辟，知识广博，甚至希望与他日夜讨论文章。

　　孝宗加太上皇赵构（即高宗）尊号时，周必大认为不应称嗣皇帝，应称皇帝，孝宗采纳。赵雄出使金国时，要携带国书，朝廷讨论受国书的礼节。周必大立即具体草拟，大致内容是：“尊卑名分之定，有人计较等级、威风；叔侄亲戚关系，难道还计较是坐着还是站立。”孝宗对此颇为赞赏。

　　后兼权任兵部侍郎，周必大奏请敬重侍从以储备将相之才，增设台谏官以广开言路，选择监司、郡守以补充郎官的不足。不久，权任礼部侍郎，兼领直学士院，并任同修国史、实录院同修撰。

　　一天，孝宗令周必大同王之奇、陈良翰到选德殿应对，孝宗从袖中拿出手诏，举唐太宗与魏徵关系之例，询问他在位久，却未成功绩，治政的好坏及他自己不能发觉的解决办法，命周必大等尽言对错。周必大认为孝宗频繁更换将领与郡守，是两大弊端。孝宗赞同，便革除这两种弊端。江、湖二州干旱，周必大请求捐出南库钱二十万代民交税，孝宗很是赞赏。

　　乾道八年（1172年），兼侍讲，又兼任中。不久，他辞去直学士院之职，得到批准。外戚张说再次拜为签书枢密院事，给事中莫济封驳回录黄，周必大奏道：“过去全朝廷的人都认为张说这个任命不适合，陛下自己也知道错了而加以制止了。未到一年，这个任命又下发。贵戚参预政事，公私两方面都受到损失，臣不敢草拟此令。”孝宗迅速让王〈日严〉草诏，贬二人为宫观官。张说公开奏章内容，并荐举二人，莫济和周必大于是分别被贬至温州与建宁府任职。莫济接到任命立即离朝，周必大到丰城后称病而归，莫济听说后很后悔自己的行动。周必大三次请求担任宫观职，因此名气更大。