1939年9月，英国对德宣战，蒋彝一度供职英国情报局，担任翻译。 1940年以中国笔会代表身分出席国际笔会。这年九至十月，他在伦敦的寓楼遭德国飞机投弹炸毁，全部书画、衣物均焚烧一空。1942年，他应聘为沙特威尔的巴蕾舞“鸟”设计布景及服饰，并曾在惠博物馆主理中国部门藏品，1949年，他由伦敦移民牛津，在一个工人家里租赁两间房子著书作画，过着极其俭朴的生活。德军进攻英伦敦之日，亦是日军侵略中国之时，他身居异域，心怀祖国，写下了《东望祖国怆然有感》五首绝句，其中有云“一丸自古封函谷，三户终能灭暴秦”，“一时浩气塞天地，死有田横五百人”，歌颂了中华民族抗战到底的决心和英雄气概。1944年，蒋彝离开中国已十多年了。对祖国抗日战争消息无所了解。当年叶君键应英国战时宣传部邀请，去向英国公众讲演，介绍中国抗击日本侵略的情况。一见面，蒋就希望了解抗日战争形势、战时人民生活情况。他脸色严肃，眼光中放射着十分焦虑的神色询问君健：中国的抗日有没有“功亏一篑”的危险？他认为，大多数军阀、官僚，并不关心国家的兴亡，他们随时都可以卖国。当君健告诉他：“现在已经有人民的军队在浴血抗战，并且得到广大人民的支持，有人要投降要卖国，就不是那么容易了”。他的脸上才开始露出笑容。

　　1955年，蒋彝应聘任美国哥伦比亚大学中国语文教授。并申请加入美国国籍。1958年受聘为哈佛大学“联谊会”（美国大学优秀生全国性荣誉组织）讲座教授。1958年又应聘为哈佛大学爱默生特约待坐教授。这期间，还经常为波士顿的披巴德博物馆鉴定收藏中国文物。1971年6月在哥伦比亚大学退休。被授予终身教授荣衔。1972年，蒋彝到香港，任香港中文大学客座教授，顺便在香港举办个人画展，得到好评。这时，他更加眷恋祖国，曾写诗一首：“海外年年说还乡，未到乡前港已香。遥望白云依旧是，白云下有蒋家庄。”同年九月，澳大利亚堪培拉大学赠予他名誉理学博士学位，同时应聘为客座教授，聘期为一年。1975年4日，蒋彝回到了阔别42年的祖国，与妻子、女儿团聚。在国内参观游览了两个月，先后到了大江南北的许多城市和农村，参观了乡村和工厂，详尽了解工农业方面的成就，深为解放后祖国出现的新面貌所感动。回到美国后，他抚今追昔，很快写出了《重访祖国》和《哑行者访华归来话今昔》等文章，热情歌颂了新中国的成就，在海外，尤其在海外华人中产生了很大的影响。