成吉思汗十年（1215年），蒙古军攻占燕京，成吉思汗得知他才华横溢、满腹经纶，遂派人向他询问治国大计。据格鲁塞《草原帝国》记载：“占领北京后，在愿意支持蒙古统治的俘虏中，成吉思汗选中一位契丹族王子耶律楚材，他以‘身长八尺，美髯宏声’博得成吉思汗的喜爱，被任命为辅臣。

　　成吉思汗十四年（1219年），随成吉思汗西征，常晓以征伐、治国、安民之道，屡立奇功，备受器重。

　　成吉思汗二十一年（1226年），又随成吉思汗征西夏，谏言禁止州郡官吏擅自征发杀戮，使贪暴之风稍敛。

　　窝阔台汗即位后，耶律楚材倡立朝仪，劝亲王察合台（太宗兄）等人行君臣礼，以尊汗权。从此更日益受到重用，被誉为“社稷之臣”。初执掌中原地区赋税事宜，建议颁行《便宜一十八事》，设立州郡长官，使军民分治；制定初步法令，反对改汉地为牧场；建立赋税制度，设置燕京等处十路征收课税所。

　　窝阔台汗三年（1231年），任中书令（宰相）。此后，他积极恢复文治，逐步实施“以儒治国”的方案和“定制度、议礼乐、立宗庙、建宫室、创学校、设科举、拔隐逸、访遗老、举贤良、求方正、劝农桑、抑游惰、省刑罚、薄赋敛、尚名节、斥纵横、去冗员、黜酷吏、崇孝悌、赈困穷”的政治主张。在政治、经济、文化各方面殚精竭虑，创举颇多。主要有保护农业，实行封建赋税制度；改革政治体制，提拔重用儒臣；反对屠杀生命，保护百姓生命；禁止掠民为驱，实行编户制度；反对扑买课税，禁止以权谋私；主张尊孔重教，整理儒家经典。使新兴的蒙古贵族逐渐放弃了落后的游牧生活方式，采用汉族以儒教为中心的传统思想和制度来治理中原。使战争不断的乱世转为和平的盛世，使先进的中原封建农业文明得以保存和继续发展，也为后来忽必烈建立元朝奠定了基础。

　　耶律楚材还主张用孔孟之道作为治国之民的原则，还用儒士来担任各级官吏。耶律楚才不愧为“治天下匠”，为蒙古国的发展做出了重要贡献，是促进蒙古贵族接受中国传统文化的第一人。蒙古人为了纪念耶律楚材的功劳，专门为他修建了祭祠，至今还保存在北京颐和园里。